Weiterentwicklung eines Leistungsmodells für die elektrische Leitfähigkeit von Graphen

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 1596 (2023) Diesen Artikel zitieren

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In dieser Arbeit wird eine Potenzgleichung für die Leitfähigkeit von Polymerkompositen auf Graphenbasis anhand der Tunnellänge, der Phasenzwischentiefe und der Füllstoffgröße vorgestellt. Die Auswirkungen dieser Faktoren auf die effektive Konzentration und den Perkolationsbeginn von Graphen-Nanoblättern in Nanokompositen werden ebenfalls zum Ausdruck gebracht. Die entwickelten Gleichungen für Perkolationsbeginn und Leitfähigkeit werden anhand der experimentellen Daten einiger Beispiele untersucht, die eine Abschätzung der Interphasentiefe, der Tunnelgröße und des Perkolationsexponenten ermöglichen. Darüber hinaus werden die Auswirkungen zahlreicher Faktoren auf den Perkolationsbeginn und die Leitfähigkeit untersucht. Die entwickelte Gleichung für den Beginn der Perkolation zeigt die Bildung dicker Grenzflächen und großer Tunnel in den gemeldeten Proben. Wenn man Tunneleffekte und Phasenzwischenräume in Polymer-Graphen-Nanokompositen außer Acht lässt, wird der Beginn der Perkolation also überschätzt. Darüber hinaus liefert das entwickelte Modell akzeptable Berechnungen für die Leitfähigkeit von Proben. Unter den genannten Parametern haben die Konzentration und die Graphenleitfähigkeit sowie die Grenzflächentiefe die stärksten Auswirkungen auf die Leitfähigkeit von Verbundwerkstoffen.

Viele Arten von Nanopartikeln wurden in der Literatur beschrieben1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14,15,16. Graphen als einatomige planare Schicht im Nanomaßstab und mit bemerkenswerten Eigenschaften wie hoher elektrischer Leitfähigkeit, erheblicher Steifigkeit und großer spezifischer Oberfläche kann die üblichen Füllstoffe für die Herstellung von Polymer-Nanokompositen ersetzen17,18,19,20,21,22,23,24, 25,26,27,28. Einzelne Graphen-Nanoblätter weisen die besten intrinsischen Eigenschaften auf, es ist jedoch problematisch, sie in hoher Qualität, in großem Maßstab und zu geringen Kosten herzustellen. Auch die Neigung von Graphen zum Rollen, Scrollen oder Faltenbilden stellt eine große Herausforderung dar, die das Aspektverhältnis (Verhältnis von Durchmesser zu Dicke) und die Morphologie von Graphen verschlechtert29,30.

Die dünnen und großen Graphenschichten erzeugen die leitfähigen Netze in Polymernanokompositen bei geringen Füllstoffgehalten31,32. Es ist bekannt, dass ab einer bestimmten Füllstoffmenge in Nanokompositen zu Beginn der Perkolation die Netze gebildet werden und eine signifikante Leitfähigkeit erhalten wird. Der Perkolationsbeginn hängt neben der Dispersionsqualität auch mit den Abmessungen der Graphenschichten zusammen33. Der geringe Perkolationsbeginn und die hohe Leitfähigkeit von Polymer-Graphen-Nanokompositen werden durch das große Aspektverhältnis, die große spezifische Oberflächenzone und die homogene Ausbreitung der Graphenschichten34 qualifiziert, obwohl einige unerwünschte Phänomene wie Aggregation, Kräuselung und schwierige Vernetzung von Graphen ihre Effizienz für die Leitfähigkeit schwächen35.

In der Literatur gibt es viele experimentelle Studien zur Leitfähigkeit von mit Graphen gefüllten Proben36,37,38. Sie versuchten, durch geringe Füllstoffgehalte in verschiedenen Nanokompositen einen schlechten Perkolationsbeginn und eine hohe Leitfähigkeit zu zeigen. Die Auswirkungen verschiedener Faktoren auf den Perkolationsbeginn und die Leitfähigkeit von Graphensystemen wurden jedoch nicht untersucht. In den vorherigen Artikeln wurde hauptsächlich die Potenzgesetz-Perkolationstheorie angewendet, um den Beginn der Perkolation zu approximieren und die Leitfähigkeit zu interpretieren36,38,39. Tatsächlich konzentrierten sich die früheren Studien nur auf den Beginn der Perkolation in diesen Nanokompositen, während die Haupteffekte einiger wichtiger Faktoren wie Interphasenanteile auf die Leitfähigkeit vernachlässigt wurden.

Polymer-Nanokomposite umfassen eine dritte Phase um Nanopartikel als Grenzflächenbereiche40,41,42,43,44,45,46. Zur Interphase gehört die veränderte Konfiguration der Polymerketten in der Nähe der Nanopartikel, da sich die große Oberfläche der Nanopartikel sowie die starken Wechselwirkungen zwischen Polymer und Nanofüllstoff hauptsächlich auf die Polymerketten in der Nähe des Nanofüllstoffs auswirken. Daher weist die Zwischenphase im Vergleich zu Massenpolymerketten eine höhere Steifigkeit und Leitfähigkeit auf. Abbildung 1 zeigt die Grenzfläche um das Graphen in einem Nanokomposit. Die versteifende Rolle der Interphase wurde in früheren Studien diskutiert47,48. Darüber hinaus wurden viele Modelle entwickelt, um die Grenzflächeneigenschaften anhand des Zugmoduls und der Festigkeit zu berechnen49,50,51. Wichtig ist, dass gezeigt wurde, dass die an der Grenzfläche angrenzenden Nanopartikel an den Füllnetzen beteiligt sein können, die die in den Proben beginnende Perkolation beschleunigen, da die Grenzfläche die Abstände zwischen zwei benachbarten Nanopartikeln verringert52,53. Die Vernetzungseffizienz der Interphase wurde auch bei der Zähigkeit von CNT-Produkten untersucht54, über ihre Auswirkung auf die Leitfähigkeit wurde jedoch nicht berichtet. Im Allgemeinen gibt es kein Modell, das den Einfluss der Interphase auf die Leitfähigkeit von Graphenprodukten zeigen kann. Darüber hinaus spielt der Tunneleffekt eine wichtige Rolle bei der Leitfähigkeit von Nanokompositen55,56,57, dieser Mechanismus kann jedoch von herkömmlichen Theorien nicht berücksichtigt werden. Abbildung 1 zeigt schematisch den Tunnelraum um Nanopartikel. Das einfache Potenzgesetzmodell sieht die Leitfähigkeit durch Füllstoffleitung, Füllstoffsumme, Perkolationsbeginn und einen unklaren Exponenten vor. Allerdings hängt die Leitfähigkeit von vielen Parametern wie Füllstoffform, Partikelgröße, Grenzflächenbereichen, Tunneleffekt ab, die von diesem Modell nicht berücksichtigt werden können.

Schematische Darstellung von Interphasen- und Tunnelregionen in einer Probe.

In dieser Arbeit wird eine entwickelte Form des Potenzgesetzmodells zur Approximation der Leitfähigkeit in Graphensystemen unter der Annahme von Grenzflächentiefe, Tunnelgröße und Partikelgröße vorgestellt. Die Reize dieser Faktoren auf den Perkolationsbeginn von Graphen werden ebenfalls durch eine entwickelte Gleichung ausgedrückt. Die entwickelten Gleichungen für Perkolationsbeginn und Leitfähigkeit werden anhand der experimentellen Daten für einige Beispiele aus früheren Berichten ausgewertet. Darüber hinaus werden anhand der entwickelten Gleichungen die Auswirkungen verschiedener Faktoren auf den Perkolationsbeginn und die Leitfähigkeit untersucht.

Für die Leitfähigkeit von Verbundwerkstoffen36 wurde ein auf der Perkolationsidee basierendes Leistungsmodell wie folgt empfohlen:

Dabei ist „σf“ die Füllstoffleitung, „\(\varphi_{f}\)“ der Volumenanteil des Füllstoffs, „\(\varphi_{p}\)“ der Volumenanteil zu Beginn der Perkolation und „b“ ein Exponent. Dieses Modell zeigt eine zufriedenstellende Anordnung mit der getesteten Leitfähigkeit vieler Nanokomposite38,58. Die Werte von „b“ wurden mit 1,6–2 für ein dreidimensionales (3D) System und 1–1,3 für ein zweidimensionales System58 angegeben, es wurde jedoch auch ein größerer „b“-Bereich für Polymer-Graphen-Nanokomposite vorgeschlagen.

Die Grenzflächenbereiche bilden sich üblicherweise in Polymer-Nanokompositen, die die Effizienz von Nanopartikeln steigern. Der Volumenanteil der Interphase im System aus Nanoschichten59 wird ermittelt durch:

Dabei geben „t“ und „ti“ die Dicke der Nanoschichten und der Zwischenphase in dieser Reihenfolge an.

Der tatsächliche Anteil des Füllstoffvolumens in Nanokompositen kann durch den Gesamtgehalt an Zwischenphase und Füllstoff wie folgt angegeben werden:

was unter der Annahme von Gl. zu folgender Form führt: (2) als:

Außerdem wurde das Durchsickern von 3D-zufällig organisierten Graphitschichten in Nanokompositen ausgedrückt60 als:

Dabei ist „D“ der Blechdurchmesser und „d“ die Tunnellänge. Da „D“ (mehr als 1 μm) viel größer ist als „d“ (einige Nanometer), kann die letztere Gleichung wie folgt vereinfacht werden:

Allerdings gilt Gl. (6) kann die Tunnel und Grenzflächen am Beginn der Versickerung nicht berücksichtigen. Die Grenzflächenbereiche bilden sich um die beiden Seiten von Nanoblättern. Darüber hinaus bestehen Tunnelräume zwischen zwei benachbarten Nanoblättern.

Die Auswirkungen von Tunneleffekten und Grenzflächenbereichen können in der letztgenannten Gleichung wie folgt erwartet werden:

Wenn „\(\varphi_{eff}\)“ und „\(\varphi_{p}\)“ aus den Gleichungen ersetzt werden. (4) und (7) in Gl. (1) Die entwickelte Form des Potenzgesetzmodells wird ausgedrückt als:

Dies korreliert die Leitfähigkeit mit den Abmessungen des Graphens, der Phasengrenztiefe und der Tunnellänge. Im Allgemeinen bestimmt „b“ die Bedeutung von Graphen, Interphasen- und Tunneleigenschaften für die Leitfähigkeit von Nanokompositen. Die Auswirkung von „b“ auf die Leitfähigkeit von Proben und ihr optimiertes Niveau werden in den folgenden Abschnitten beschrieben.

Die entwickelten Gleichungen für Perkolationsbeginn und Leitfähigkeit werden durch die experimentellen Messungen aus früheren Artikeln bewertet. Tabelle 1 zeigt einige gemeldete Proben und ihre Graphenabmessungen und Verarbeitungsmethoden. Weitere Details zu Materialien und Versuchsaufbau wurden in den Originalreferenzen erwähnt. Außerdem wird der Perkolationsbeginn der Proben aus den Leitfähigkeitsmessungen angegeben. Durch die Zuordnung von Gl. (7) Mit Beginn der gemessenen Perkolation werden die Durchschnittswerte der Phasenzwischentiefe (ti) und der Tunnellänge (d) berechnet. Die verschiedenen Niveaus dieser Parameter sind auch in Tabelle 1 dargestellt. Die Werte von „ti“ und „d“ zeigen, dass die Interphasenregionen und der Tunneleffekt eine Hauptrolle beim Beginn der Perkolation spielen und es nicht möglich ist, das Perkolationsniveau in Abwesenheit vorherzusagen dieser Parameter. Mit anderen Worten: Wenn man die Interphasenfläche und den Tunneleffekt außer Acht lässt, wird der Beginn der Perkolation zu stark vorhergesagt. Der Grad von „ti“ hängt mit den Grenzflächeninteraktionen zusammen61. Die Polystyrol (PS)/Graphen-Probe mit der dicksten Zwischenphase (ti = 8 nm) zeigt die stärksten Grenzflächenwechselwirkungen unter den gemeldeten Proben. Andererseits zeigen Proben mit ti = 2 nm die dünnste Grenzfläche und gleichzeitig die schlechteste Grenzflächenhaftung zwischen Polymer und Graphen.

Die durchschnittliche Tunnellänge „d“ variiert in den Beispielen ebenfalls zwischen 3 und 8 nm. Die maximale Tunnellänge, die die Elektronen übertragen kann, wurde mit 10 nm angegeben64. Es kann vermutet werden, dass sich der berechnete „d“ für die Beispiele in einem sinnvollen Bereich ändert, um den Tunneleffekt bereitzustellen. Das entwickelte Modell in Gl. (8) wird angewendet, um die Leitfähigkeit von Proben vorherzusagen. Abbildung 2 zeigt die getesteten Daten und die Berechnungen des Originalmodells (Gleichung 1) und des progressiven Modells (Gleichung 8) für Poly(vinylidenfluorid) (PVDF)/Graphen36, PS/Graphen62, Poly(ethylenterephthalat) (PET)/ Graphen34 und Epoxid/Graphen63-Nanokomposite. Die Berechnungen des entwickelten Modells veranschaulichen die respektablen Zusammenhänge mit den getesteten Daten, das ursprüngliche Modell unterschätzt jedoch die Leitfähigkeit. Dementsprechend kann das entwickelte Modell, das Tunnellänge und Grenzflächenbereiche annimmt, die Leitfähigkeit des Graphensystems vorhersagen, während das ursprüngliche Modell ungeeignet ist.

Die experimentellen und theoretischen Werte der Leitfähigkeit nach Gl. (1) und (8) für (a) PVDF36-, (b) PS 62-, (c) PET34- und (d) Epoxy63-Graphengehäuse.

Die Werte des „b“-Exponenten (Tabelle 1) ändern sich für die vorliegenden Fälle von 4,6 auf 7,6. Die früheren Forscher haben darauf hingewiesen, dass „b“ von der Dimensionalität der Füllnetze in Verbundwerkstoffen abhängt58, es kann jedoch vermutet werden, dass „b“ sich auf die Grenzflächentiefe und die Tunnellänge in Graphenprodukten bezieht. Weitere Studien in diesem Bereich sind erforderlich, um die Abhängigkeit des „b“-Exponenten von den tatsächlichen Parametern in Polymernanokompositen zu zeigen.

Die Auswirkungen der Modellvariablen auf den Beginn der Perkolation und die Leitfähigkeit werden durch die erweiterten Gleichungen untersucht. Die parametrischen Studien liefern die berechneten Ergebnisse des entwickelten Modells. Tatsächlich bestätigen die Parameteruntersuchungen anhand des entwickelten Modells die Rolle aller Parameter bei der Leitfähigkeit von Nanokompositen. Sicherlich erfordert die experimentelle Ermittlung der berechneten Werte viel Zeit und Kosten, aber 3D- und Konturdiagramme veranschaulichen und validieren lediglich die sinnvollen Auswirkungen aller Parameter auf die Leitfähigkeit.

Abbildung 3 zeigt die Reize von „t“ und „D“ am Beginn der Perkolation (Gleichung 7) bei ti = 2 nm und d = 5 nm. Die maximale Perkolation, die bei 0,022 beginnt, wird durch t = 5 nm und D = 1 μm berechnet, während t = 1 nm und D = 3 μm den kleinsten Perkolationspegel erzeugen. Tatsächlich ergeben ein kleines „t“ und ein hohes „D“ das gewünschte Niveau für den Beginn der Perkolation in Polymer-Graphen-Nanokompositen, während ein hohes „t“ und ein niedriges „D“ den Perkolationspunkt negativ erhöhen. Dementsprechend erfolgt die Perkolation dünner und großer Graphen-Nanoschichten in Nanokompositen schneller als bei dicken und kleinen.

Die Perkolation beginnt mit „t“ und „D“ (Gleichung 7) bei ti = 2 nm und d = 5 nm: (a) 3D- und (b) 2D-Muster.

Die dünnen und großen Nanoblätter zeichnen sich durch ein großes Seitenverhältnis und eine große Oberflächenzone aus, was die Abstände zwischen den Nanoblättern verringert und die Möglichkeit der Versickerung und Vernetzung erhöht. Umgekehrt können dichte und kleine Nanoschichten keine zahlreichen Kontakte zwischen den Partikeln herstellen, was ihre Perkolationseffizienz in Nanokompositen schwächt. Infolgedessen sorgen dünne und große Nanoblätter für eine wünschenswerte Perkolation, beginnend mit einer geringen Menge Graphen. Die vorherigen Artikel berichteten über eine entgegengesetzte Korrelation zwischen Perkolationsniveau und Seitenverhältnis63,65. Sie wiesen darauf hin, dass ein geringer Perkolationsbeginn durch ein großes Seitenverhältnis von Graphen, also dünne und große Nanoschichten, erreicht wird. Daher stimmen ihre Vorhersagen für den Beginn der Versickerung mit der in dieser Studie entwickelten Gleichung überein. Tatsächlich können die dünnen und großen Nanoschichten große Bereiche im Nanokomposit einnehmen, was die Bildung von Netzen durch niedrige Füllstoffkonzentrationen erleichtert.

Die Variationen der Perkolation, die bei verschiedenen Reihen von „ti“ und „d“ beginnt, sind auch in Abb. 4 dargestellt. Der wünschenswerteste Wert der Perkolation, der bei 0,002 beginnt, wird durch ti = 10 nm und d = 10 nm erreicht, obwohl ti = 2 nm und d = 2 nm erhöhen den Perkolationspegel auf 0,007. Dementsprechend können die höchsten Werte von „ti“ und „d“ den niedrigsten Perkolationsbeginn in den Proben erzeugen. Stattdessen ist bei dünnen Grenzflächen und kurzen Tunnellängen eine große Menge an Nanopartikeln zwingend erforderlich, um die Perkolation in Gang zu setzen.

Auswirkungen von „ti“ und „d“ auf die Perkolation ab t = 2 nm und D = 2 μm: (a) 3D- und (b) 2D-Intrigen.

Die Grenzflächenbereiche um Nanoblätter herum können die Netze vor der physikalischen Bindung der Nanoblätter erzeugen. Daher kann eine dicke Grenzfläche um die großen Nanoblätter dazu führen, dass die Perkolation bereits bei einem sehr geringen Volumenanteil der Nanopartikel beginnt. Dementsprechend wirken sich die riesigen Grenzflächenbereiche in Nanokompositen positiv auf die Perkolation und Vernetzung von Nanopartikeln aus, da sie einen hohen Anteil an Polymernanokompositen ausmachen. Allerdings hängt die positive Wirkung von Grenzflächenbereichen nach Gl. von deren Dicke und Partikelgröße ab. (4). Zweifellos erzeugen dünne Nanoschichten und dicke Zwischenphasen große Grenzflächenbereiche in Nanokompositen, die sich positiv auf die Perkolationseffizienz von Nanopartikeln auswirken. Die Einflüsse von Interphasenregionen auf den Perkolationsbeginn und die Zähigkeit des CNT-Systems wurden in den vorangegangenen Arbeiten untersucht49,66,67, aber die Interphasenreize auf den Perkolationsbeginn und die Leitfähigkeit von mit Graphen gefüllten Systemen werden in dieser Arbeit zum ersten Mal untersucht.

Die positive Rolle einer großen Tunnellänge beim Beginn der Perkolation von Graphen ist ebenfalls vernünftig. Das Graphen kann die Netze bilden, wenn ein kurzer Abstand zwischen benachbarten Nanoblättern als Tunnellänge vorhanden ist. Tatsächlich können die durch die Tunnellänge getrennten benachbarten Nanoblätter die Netze in den Proben bilden. Folglich kann eine große Tunnellänge die Netze aus wenigen Nanoschichten erzeugen, was die schnelle Perkolation bei niedrigen Füllstoffkonzentrationen demonstriert. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die entwickelte Gleichung die Kräfte der Interphasentiefe und der Tunnellänge am Beginn der Perkolation angemessen darstellt.

Abbildung 5 zeigt die Leitfähigkeit bei unterschiedlicher Konzentration und Leitfähigkeit von Graphen gemäß Gl. (8) bei D = 2 μm, t = 2 nm, ti = 2 nm, d = 5 nm und b = 4. Offensichtlich wirken sich diese Parameter direkt auf die Leitfähigkeit aus, da der Graphen-Nanofüllstoff leitfähiger ist als Polymermatrizen. Wenn \(\varphi_{f}\) = 0,03 und σf = 2,5*106 S/m, wird die Leitfähigkeit von 120 S/m für Nanokomposit erreicht, aber das Nanokomposit bleibt annähernd isoliert, wenn \(\varphi_{f}\) < 0,019. Die Konzentration und Leitung von Graphen spielen eine wichtige Rolle bei der Leitfähigkeit. Ein geringer Anteil an Graphen darf den Versickerungsanfang nicht berühren oder schlechte Netze ernten, was die Leitfähigkeit unwesentlich verbessert. Darüber hinaus sind die Polymermatrizen üblicherweise isoliert und daher steuert die Leitung von Graphen-Nanopartikeln die Leitfähigkeit. Die außergewöhnliche Leitfähigkeit von Graphen erzeugt offensichtlich ein leitfähiges Nanokomposit.

(a) 3D- und (b) 2D-Schemata für die Auswirkungen von „\(\varphi_{f}\)“ und „σf“ auf die Leitfähigkeit (D = 2 μm, t = 2 nm, ti = 2 nm, d = 5 nm und b = 4).

Abbildung 6 stellt auch den Zusammenhang der Leitfähigkeit zu „\(\varphi_{p}\)“ und „b“ bei \(\varphi_{f}\) = 0,01 und σf = 105 S/m her. Die maximale Leitfähigkeit von 2 S/m wird durch die geringsten Mengen von „\(\varphi_{p}\)“ und „b“ erreicht, also \(\varphi_{p}\) = 0,001 und b = 3, während die Die Leitfähigkeit geht gegen 0, wenn b > 3,8. Dementsprechend erzeugen ein kleiner Perkolationsbeginn und ein niedriger „b“-Exponent eine hohe Leitfähigkeit; Dennoch wird bei großem „b“ eine verminderte Leitfähigkeit festgestellt. Mit anderen Worten: Nur kleinere Werte für Perkolationsbeginn und „b“ bewirken eine bessere Leitfähigkeit.

Die Reize von „\(\varphi_{p}\)“ und „b“ auf die Leitfähigkeit: (a) 3D- und (b) 2D-Diagramme.

Ein schlechter Perkolationsbeginn erzeugt bei geringen Füllstoffgehalten die leitfähigen Netze aus Graphen-Nanoblättern. Daher zeigt sich in diesem Zustand eine hohe Leitfähigkeit durch niedrige Füllstoffkonzentrationen, und die Zugabe von Nanoschichten oberhalb des Perkolationsbeginns erhöht die Nettodichte und -abmessungen. Offensichtlich können die dichten und großen Netze die Elektronenübertragung in den Nanokompositen verstärken. Allerdings zeigt ein hoher Perkolationsbeginn die Vernetzung von Graphen-Nanoblättern bei hoher Füllstoffkonzentration. In diesem Zustand kann das Nanokomposit nur bei hoher Füllstoffkonzentration Leitfähigkeit zeigen. Darüber hinaus verringert ein hoher Wert von „b“ die Leitfähigkeit erheblich, eine genaue Definition für diesen Parameter ist jedoch nicht verfügbar. Es scheint, dass das „b“ mit der Größe des Füllstoffs, der Nettodimensionalität, der Interphasenskala und der Tunnellänge zusammenhängt. Man kann annehmen, dass die großen Werte von „b“ die ungeeigneten Bedingungen in Nanokompositen für die Leitfähigkeit zeigen.

Die mit „t“ und „D“ verknüpften Leitfähigkeiten sind in Abb. 7 auf ti = 2 nm, \(\varphi_{f}\) = 0,01, σf = 105 S/m, d = 5 nm und b = 4 ausgelegt Die höchste Leitfähigkeit weisen die dünnsten und größten Nanoblätter auf. Die höchste Leitfähigkeit von 0,55 S/m wird bei t = 1 nm und D = 3 μm erreicht. Allerdings schwächen dicke Graphen-Nanoblätter (t > 2 nm) die Leitfähigkeit deutlich. Infolgedessen steuern die Abmessungen der Graphen-Nanoblätter die Leitfähigkeit. Es kann vermutet werden, dass die schlechte Dispersion der Nanopartikel, die die Graphen-Nanoblätter verdicken, die Leitfähigkeit negativ beeinflusst.

Verbindungen der Leitfähigkeit zu „t“ und „D“ durch (a) 3D- und (b) 2D-Bilder.

Die dicken und kleinen Nanoblätter weisen eine kleine Oberfläche auf, was die Kontakte zwischen Nanopartikeln im Nanokomposit verringert. Daher ist die Perkolation und Vernetzung dicker und kleiner Nanoblätter bei geringen Konzentrationen schwierig, was zu einer schlechten Leitfähigkeit führt. Außerdem erzeugen die dicken und kleinen Nanoblätter nach Beginn der Perkolation kleine und leichte Netze, die für den Elektronentransport und die Leitfähigkeit nicht effizient sind. Daher können dicke und kurze Nanoblätter keine geeigneten Bedingungen für das Durchsickern von Nanopartikeln und das Erreichen einer gewünschten Leitfähigkeit schaffen. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die unerwünschten Eigenschaften dicker und kleiner Graphen-Nanoblätter in der Leitfähigkeit durch ihren Beitrag zum Seitenverhältnis und zur Oberfläche des leitenden Füllstoffs interpretiert werden können. Daher stellt das etablierte Modell die Reize dieser Faktoren auf die Leitfähigkeit genau dar.

Abbildung 8 zeigt auch die Rolle von „ti“ und „d“ als Interphasentiefe und Tunnelgröße in der Leitfähigkeit basierend auf Gl. (8) bei σf = 105 S/m, t = 2 nm, D = 2 μm, \(\varphi_{f}\) = 0,01 und b = 4. Der Einfluss der Interphasentiefe auf die Leitfähigkeit wird im Vergleich zu stärker hervorgehoben Tunnellänge, da die Grenzflächentiefe maßgeblichen Einfluss auf den tatsächlichen Füllstoffanteil hat (Gl. 4). Wie beobachtet, kann eine Interphasentiefe von weniger als 6 nm die Leitfähigkeit nicht verbessern, während die dickste Interphase (ti = 10 nm) die beste Leitfähigkeit von 12 S/m erzeugt. Daher ändert sich die Leitfähigkeit direkt mit der Interphasentiefe, die Rolle der Tunnellänge ist jedoch vernachlässigbar.

(a) 3D- und (b) 2D-Designs zur Darstellung der Leitfähigkeit auf verschiedenen Ebenen von „ti“ und „d“.

Das signifikante Seitenverhältnis von Graphen-Nanoblättern verstärkt die Wirkung der Grenzfläche auf die gemeinsamen Merkmale des Systems, da die Grenzflächenbereiche einen großen Teil des Nanokomposits einnehmen können. Die dicken Zwischenphasenbereiche ernten die Netze bei niedrigeren Füllstoffanteilen, da sie die Netzstrukturen vor der eigentlichen Anlagerung der Füllstoffe bilden. Daher heften sich dicke Grenzflächenbereiche an die Netze und verbessern die Netzeigenschaften und die Leitfähigkeit.

Die Beiträge der Interphasenregionen zum tatsächlichen Füllstoffanteil und Perkolationsbeginn werden durch die Gleichungen angenommen. (4) bzw. (7). Eine reichliche Zwischenphase beeinflusst sicher sowohl den Perkolationsbeginn als auch den tatsächlichen Füllstoffanteil, aber die Tunnellänge verändert nur den Perkolationsbeginn und spielt keine Rolle für die effiziente Füllstoffkonzentration. Daher ist die Rolle der Interphasentiefe bei der Leitfähigkeit wichtiger als die der Tunnellänge. Untersuchungen zur Leitfähigkeit haben jedoch einen negativen Einfluss der Tunnellänge auf die Leitfähigkeit ergeben68,69.

Parametrische Untersuchungen validierten das entwickelte Modell durch eine einfache Methodik unter Verwendung von 3D- und Konturdiagrammen. Die Auswirkungen aller Parameter auf die Leitfähigkeit wurden in den Diagrammen dargestellt, eine Analyse der Korrelation zwischen den Parametern wurde jedoch nicht durchgeführt, da die richtige Rolle aller Faktoren bei der Leitfähigkeit von Proben für die Validierung des entwickelten Modells ausreichend ist. Tatsächlich zeigen 3D- und Konturdiagramme die Rolle von Parametern bei der Leitfähigkeit, und die Trends unterscheiden sich nicht durch unterschiedliche Parameterpaare.

Das Potenzgesetzmodell wurde für mit Graphen gefüllte Verbundwerkstoffe durch die Auswirkungen der Tunnellänge, der Interphasentiefe und der Füllstoffgröße auf die tatsächliche Konzentration und den Perkolationsbeginn von Graphen weiterentwickelt. Die entwickelten Gleichungen wurden durch experimentelle Messungen überprüft und die Einflüsse verschiedener Faktoren auf den Perkolationsbeginn und die Leitfähigkeit diskutiert. Die experimentellen Niveaus des Versickerungsbeginns zeigen die Entwicklung dichter Grenzflächen und langer Tunnel in den Beispielen und daher wird der Versickerungsbeginn durch die Nichtberücksichtigung dieser Faktoren überschätzt. Außerdem kann das neuartige Modell die Leitfähigkeit für die Beispiele erfolgreich vorhersagen. Ein schlechter Perkolationsbeginn wird durch dünne und große Graphen-Nanoschichten sowie durch dicke Grenzflächen und lange Tunnellängen erreicht. Allerdings verändern Füllstoffdimensionen den Perkolationsbeginn im Vergleich zu anderen Parametern deutlicher. Darüber hinaus bewirken die hohen Werte der Füllstoffkonzentration, der Füllstoffleitung, des Füllstoffdurchmessers und der Phasenzwischentiefe eine gute Leitfähigkeit, wohingegen eine höhere Leitfähigkeit durch einen geringeren Perkolationsbeginn, einen kleineren „b“-Exponenten und dünnere Nanoschichten erreicht wird. Auch die Tunnellänge hat einen vernachlässigbaren Einfluss auf die Leitfähigkeit des Nanokomposits. Die meisten Einflüsse auf die Leitfähigkeit werden durch die Leitung und Konzentration von Graphen sowie die Grenzflächentiefe hervorgerufen.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Diese Arbeit wurde durch das Basic Science Research Program der National Research Foundation of Korea (NRF) unterstützt, das vom Ministerium für Bildung, Wissenschaft und Technologie finanziert wird (2022R1A2C1004437). Es wurde auch von der koreanischen Regierung (MSIT) unterstützt (2022M3J7A1062940).

Forschungsgruppe für Biomaterialien und Gewebetechnik, Abteilung für interdisziplinäre Technologien, Brustkrebsforschungszentrum, Motamed Cancer Institute, ACECR, Teheran, Iran

Yasser Zare

Fakultät für Maschinenbau (BK21 Four), College of Engineering, Kyung-Hee-Universität, Yongin, Republik Korea

Kyong Yop Rhee

Fakultät für Chemie, Inha University, Incheon, 22212, Republik Korea

Soo-Jin-Park

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YZ hat den Manuskripttext geschrieben. SJP und KYR überprüften die Berechnungen und überarbeiteten das Papier.

Korrespondenz mit Yasser Zare, Kyong Yop Rhee oder Soo-Jin Park.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Zare, Y., Rhee, KY & Park, SJ. Weiterentwicklung eines Leistungsmodells für die elektrische Leitfähigkeit von Verbundwerkstoffen auf Graphenbasis. Sci Rep 13, 1596 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-28232-9

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Eingegangen: 01. Mai 2022

Angenommen: 16. Januar 2023

Veröffentlicht: 28. Januar 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-28232-9

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